Exile on Main St. được thực hiện trong giai đoạn giữa 1968 và 1972. Mick Jagger nói: "Vì chúng ta đã sa thải Allen Klein, vậy nên không có lý do gì chúng ta phải đưa cho ông ta những bản thu trước nữa" – việc mà họ đã rất muốn làm với các ca khúc "Brown Sugar" và "Wild Horses" trong Sticky Fingers. Rất nhiều ca khúc đã được thu từ trước trong giai đoạn 1968-1971 tại Olympic Studios và ở ngôi nhà Stargroves của Mick từ thời kỳ Sticky Fingers[6].

Xuân năm 1971, The Rolling Stones đối mặt với việc phải trả một số lượng thuế lớn khi chính phủ thực hiện chính sách mới và điều đó buộc họ phải rời nước Anh. Mick Jagger tới Paris để sống cùng với người vợ mới cưới Bianca, trong khi Keith Richards thuê một biệt thự lớn ở Nellcôte, vùng Villefranche-sur-Mer, gần Nice. Các thành viên khác cũng sống rải rác ở các vùng phía Nam nước Pháp. Do không thể tìm được một phòng thu ưng ý để tiếp tục công việc hoàn thiện album, cơ ngơi của Richards ở Nellcôte trở thành phòng thu chính ngoài những phòng thu di động khác của ban nhạc.

Nellcôte

Quá trình thu âm được bắt đầu vào khoảng đầu tháng 6. Bill Wyman kể lại rằng ban nhạc đã từng làm việc thâu đêm, liên tục từ 8 giờ sáng hôm trước tới 3 giờ sáng ngày hôm sau suốt hàng tháng ròng. Wyman nói: "Không phải ai cũng có đủ tỉnh táo để thức trắng mỗi đêm. Với tôi, đó là một trong những điều đáng tiếc nhất vào thời điểm đó. Trong cả hai album trước, chúng tôi đều nghe theo nhà sản xuất Jimmy Miller. Còn ở Nellcôte, mọi chuyện đều khác và nó khiến tôi mất chút thời gian để nắm bắt." Theo thời gian, Richards ngày một trở nên nghiện ma túy. Hàng ngàn dollar để dành cho heroin được tiêu thụ tại đây trong suốt những quãng thời gian mà ban nhạc mời William S. Burroughs, Terry Southern, Gram Parsons hay Marshall Chess (người ký hợp đồng nhãn đĩa mới cho Rolling Stones)[7]. Parsons đề nghị rời Nellcôte vào đầu tháng 7 năm 1971 sau những hành động đáng khinh bỉ của mình cùng chuỗi những kinh hoàng trong việc dọn dẹp những cơn phê của Richards, kèm với đó là những lời cảnh cáo từ cảnh sát Pháp[8].

Việc nghiện thuốc của Richards đã khiến anh không thể thường xuyên tham gia vào các buổi thu ngay tại cơ ngơi của mình, trong khi Jagger và Wyman thì không thể chấp nhận trì hoãn kế hoạch thêm được nữa. Điều đó dẫn tới việc rất nhiều các ca khúc của ban nhạc chỉ tồn tại ở dạng nháp. Bản thu đáng kể nhất mà có sự tham gia của Richards chính là ca khúc "Happy". Năm 1982, Richards nói: "Tôi đã hoàn thiện được "Happy" vì đó có lẽ là lần duy nhất tôi tới buổi thu. Hôm đó cũng có cả Bobby Keys và Jimmy Miller. Chúng tôi thấy không có việc gì làm, vậy nên cầm chiếc guitar lên và gảy vài nốt. Vậy là chúng tôi dừng ở đó, và đó chính là bản thu. Chúng tôi sử dụng bản thu có cả phần saxophone, guitar và phần trống của Jimmy Miller. Và những phần việc còn lại là hoàn thiện ca khúc đó. Tất cả diễn ra chỉ trong 1 buổi chiều mà mọi người đều thốt lên: "Wow, hãy cùng làm việc với thứ này"."

Đội hình của ban nhạc tại Nellcôte bao gồm Richards, Bobby Keys, Mick Taylor, Charlie Watts, Miller (chơi trống thay cho Watts trong "Happy" và "Shine a Light")[6] và Jagger đôi lúc. Wyman không ưa căn biệt thự của Richards nên không tham gia vào bất cứ hoạt động nào của ban nhạc tại Pháp. Dù thực tế chỉ đóng góp trong 8 ca khúc của album, Wyman vẫn nói trên tạp chí Bass Player Magazine rằng phần ghi danh đó không đúng và ông đóng góp nhiều hơn số ca khúc đó. Các phần bass khác được Taylor, Richards và một nghệ sĩ khác là Bill Plummer phụ trách. Trong cuốn hồi ký Stone Alone của mình, Wyman nói đây là thời kỳ mà ban nhạc, hoặc là luôn chìm đắm vào chất kích thích (như Richards, Miller, Keys, Taylor, và kỹ thuật viên Andy Johns), hoặc góp mặt với một tần số vô cùng dao động (như Wyman, Watts và Jagger)[7].

Los Angeles

Những ca khúc quan trọng (như "Rip this Joint", "Shake Your Hips", "Casino Boogie", "Happy", "Rocks Off", "Turd on the Run" và "Ventilator Blues")[6] được thu tại Nellcôte rồi được chuyển tới Sunset Sound Recorders ở Los Angeles. Tại đây, rất nhiều lần ghi đè được thực hiện trong những buổi chỉnh sửa từ tháng 12 năm 1971 tới tháng 5 năm 1972. Vài ca khúc (như "Torn and Frayed" và "Loving Cup") thậm chí còn được thu lại tại Los Angeles[6]. Dù Jagger thường xuyên vắng mặt trong các hoạt động ở Nellcôte[7], song khi tới Los Angeles, anh lại là người chịu trách nhiệm chính, theo lời của Billy Preston và Dr John. Những giai điệu mang tính thánh ca trong các ca khúc "Tumbling Dice", "Loving Cup", "Let It Loose" và "Shine a Light" được Jagger và Preston bổ sung sau một chuyến đi tới một nhà thờ Tin lành[6].

Các phần thu mới này cùng với đó là những phương pháp khác nhau của Richards và Jagger đã cho thấy sự khác biệt lớn trong cuộc sống của riêng họ[7]. Trong quá trình thực hiện album, Mick cưới Bianca, sau đó họ có đứa con đầu lòng Jade vào tháng 10 năm 1971. Richards vẫn còn quan hệ với người bạn gái Anita Pallenberg, và cả hai đều nghiện ma túy nặng[7], thứ còn đeo đuổi Richards tới tận năm 1980. Nếu như album được cho là sản phẩm mượt mà nhất mà Richards từng thực hiện khi người ta vẫn thấy ở đó thứ rock nguyên thủy, đơn sơ, thì trái lại Jagger vẫn thường xuyên nói lên sự chán nản của mình với rock 'n' roll qua nhiều bài phỏng vấn trên báo đài[7]. Với việc Richards ngày một bị phụ thuộc vào ma túy, trong suốt những năm 70, ban nhạc được định hình qua vai trò thủ lĩnh của Jagger, kể từ đó họ thử nghiệm rất nhiều thể loại âm nhạc khác nhau và rời xa thứ nhạc rock nguyên thủy của Exile on Main St.[7]